近日,我校bbin连环夺宝官网张超副教授团队在逆水煤气变换(RWGS)反应领域取得新进展。相关成果以“KI-Doped α-Mo2C Stably Catalyze Near-Equilibrium CO2to CO Beyond 1000 Hours”为题发表于国际知名期刊Carbon Energy(IF=24.2,DOI:10.1002/cey2.70191)。bbin连环夺宝官网2022级硕士研究生王海鹏为第一作者,张超副教授为通讯作者,bbin连环夺宝官网为第一通讯单位。

课题组首次将KI掺杂进α-Mo2C合成了KI@α-Mo2C,实现了非贵金属催化剂在400-700°C和1-4 bar反应条件范围内接近热力学平衡的CO收率和100%的CO选择性。特别是在气时空速为36,000 mL g-1h-1的情况下,KI@α-Mo2C在400°C和4 bar条件下,实现了超过1000小时接近0.95 CO平衡收率的超高稳定性。

通过SEM, XRD, XPS, BET, in situ DRIFTS, in situ TGA,球差电镜,同步辐射以及δ18O同位素含量分析等表征方法证明,掺杂的I元素有效地增强了α-Mo2C活化H2的能力,从而提高其CO2转化率。而K元素的掺杂则稳定了更多表面非晶态氧(作为“氧银行”)在α-Mo2C上,有效抑制了甲烷化副反应,实现催化剂在400°C和4 bar条件下接近热力学平衡的CO收率。

此外,课题组已经成功实现了KI@α-Mo2C的千克级制备,表明KI@α-Mo2C在RWGS反应中的工业应用前景。重要的是,KCl和KBr也被证明在基于Mo2C的催化体系中表现出与KI相似的共催化效果。

K掺杂策略可以被扩展到其他RWGS催化体系,以抑制甲烷化副反应。这些发现为开发高效的RWGS催化剂提供了一个有前景的研究方向(即:碱卤化物掺杂方向)。
以上工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金和我校高层次人才启动基金的资助。